A 45 éves holland szakember 2010 decemberében lett az Ajax vezetőedzője, irányításával az együttes sorozatban négy bajnoki címet szerzett, majd második lett az utcahosszal első helyen végző PSV mögött. A 2015–2016-os évadban az Ajax az utolsó fordulóban döntetlent játszott a De Graafschappal, így a PEC Zwolle vendégeként 3–1-re győző PSV-é lett az aranyérem.
„Fantasztikus időszakot töltöttem az Ajaxnál, előbb játékosként, majd edzőként – idézi a hivatalos honlap De Boert, aki közös megegyezéssel bontotta fel 2017-ig szóló szerződését. – Négy bajnoki cím után csalódást keltő volt a 2014–2015-ös idény. Ezt szerettük volna kijavítani most, s bár minden tőlünk telhetőt megtettünk, nem úgy alakultak a dolgok, ahogy reméltük. Eljött az idő a váltásra, az Ajaxnak is így lesz jó. Azt még nem tudom, mit hoz a jövő számomra, az is lehet, hogy szabadságra megyek. Örökké emlékezni fogok a szép pillanatokra, a csúcspont a harmincadik bajnoki cím megszerzése volt. Bármerre is sodor az élet, mindig figyelemmel követem az Ajaxot. Ez a klubom, mindig az marad.”
Edwin van der Sar sportigazgató elmondta, nem érte meglepetésként a vezetőséget De Boer távozása, de természetesen sajnálják, hogy a szakember elhagyja a klubot. A korábbi kapus megköszönte és elismerte De Boer eredményeit, külön kiemelve, hogy a fiatalok beépítésében nagyszerű munkát végzett. Van der Sar hozzátette, hogy Orlando Trustfull másodedző ugyancsak távozik a patinás klubtól.
