Vermaelen 2009-ben került az Arsenalhoz, s egyből a csapat alapemberévé vált, kitűnő védekezése mellett fontos gólokkal segítette az „ágyúsokat". A 2009–2010-es szezonban az év csapatába is beválasztották a Premier League-ben.
A 25 éves játékos azonban a jó kezdés után sérülés miatt többször is hosszú időre kidőlt a sorból, és jelenleg sem áll az együttes rendelkezésére. Igaz, a visszatérésére már nem kell sokat várni.
Angol sajtóhírek szerint a belga futballista új megállapodása 2015-ben jár majd le.