Az 53-szoros válogatott jobbhátvéd hazájában a Fluminense, a Santos és a Flamengo, később az Egyesült Államokban pedig a New York Cosmos és a California Surf csapatát erősítette. A válogatottban 1964 és 1977 között nyolc gólt szerzett, a legemlékezetesebbet az 1970-es mexikói világbajnokságon az olaszok ellen 4–1-re megnyert döntőben – a találkozó utolsó gólja volt az övé –, amely után csapatkapitányként ő emelhette magasba a Jules Rimet-kupát.
Később makacs térdsérülése miatt már csak néhány alkalommal léphetett pályára a nemzeti együttesben. Ennek ellenére csapattársa, a legendás Pelé a valaha volt legjobb 15 brazil labdarúgó között tarja számon. Carlos Alberto Brazíliában és az Egyesült Államokban is bekerült a sportági Hírességek Csarnokába.
Edzőként 1983 és 2005 között hazáján kívül megfordult az Egyesült Államokban, Mexikóban, Kolumbiában, Ománban, Nigériában és Azerbajdzsánban is.CARLOS ALBERTO GÓLJA AZ OLASZOK ELLENI 1970-ES VB-DÖNTŐBEN
